O seu caminho artístico teve início cedo, em 1949 começou a expor num salão de cerâmica organizado por António Ferro. Pouco depois, em 1952, inaugurou a sua primeira exposição individual organizada pelo SNI – Secretariado Nacional da Informação. Foi a sua primeira formação como ceramista que lhe valeu a incursão no mundo das artes portuguesas. Daqui partiria também à procura de novos horizontes.
Antes de partir para Paris, foi professor de cerâmica na Escola de Artes Decorativas António Arroios, em Lisboa. Galardoado com o Prémio Sebastião de Almeida (cerâmica) estabelecido pelo SNI, torna-se amigo de Maria Helena Viera da Silva e Arpad Szènes que vieram a ser decisivos na sua formação e no apoio à divulgação da sua obra na capital francesa. E é então, em 1957 que fixou residência em Paris, onde veio a ser representado com exclusividade, pela prestigiada Galeria Albert Loeb.
No mesmo ano que muda de país, o artista acaba por recebe uma bolsa do governo italiano, através do Instituto de Alta Cultura, que lhe permite visitar Itália e estudar a arte da cerâmica.
Em 1959 a sua biografia sofre um salto inesperado quando é eleito vereador da Câmara Municipal de Almada para o triénio 1960-63. É neste período que adquire o primeiro atelier em Paris.
Só nos anos 70, quando já era um artista reconhecido em França e em Itália, que Manuel começa também a ganhar o seu espaço em Portugal. A partir daqui a sua dimensão não parou de crescer.
Em 1990 cria, em Lisboa, a Fundação Manuel Cargaleiro, à qual doa muitas das suas obras e uma colecção constituída por objectos de diferentes temáticas. Abre ateliers em diferentes lugares, nomeadamente em Sintra, Salerno, em Itália e, naturalmente, em Paris.
Na Quinta da Fidalga, no Seixal, irá ter um museu desenhado por Álvaro Siza Viera, dedicado à sua obra.
A obra de Manuel Cargaleiro, na década de 60, nos seus primeiros anos em Paris, aproximou-se nos seus primeiros da abstracção, evocando os recortes de Jean Arp mas com uma definição plástica mais pictórica do que escultórica. Mais tarde, esta evoluiu para um sentido mais lírico e intimista, em que delicados elementos de cor desenham arabescos sobre a tela ou o papel, numa correspondência jamais abandonada desde então, quer com a sua matiz primeira, a da cerâmica e mesmo da azulejaria tradicional portuguesa, quer com a obra da sua amiga Vieira da Silva.